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仪表网 仪表研发】近日，中科院大连化物所无机膜与催化新材料研究组(504组)杨维慎研究员、朱雪峰研究员团队与科罗拉多矿业学院RP O’Harye教授合作，从热力学角度出发，分析并绘制了固体氧化物电解池(SOECs)中二氧化碳电还原的热力学反应相图，揭示了操作过程中的能斯特电位(EN)是控制该体系中各种反应(CO2电还原、积碳反应和金属Ni氧化)的决定性因素。相关研究结果可为SOECs的结构设计、操作条件优化等提供指导。
SOECs是一种高效的能源
转换器件，可将可再生电能转化为化学能进行储存。在该体系中，CO2电还原生成CO和O2，CO可作为燃料通过逆反应模式进行发电，或作为化工反应的原料。因此，SOECs被认为是一种有潜力的CO2减排技术。同时，作为一种全固态器件，SOECs可实现产物的原位分离，也被认为是一种在特殊场景中的高效制氧技术，氧气纯度理论可达100%。然而，在CO2电还原过程中，阴极催化剂Ni氧化和碳沉积被认为是限制SOECs技术发展的两大难题，对器件的稳定运行造成威胁。
本工作中，为探究SOECs中不利反应的起源，研究团队首先分析了该体系中各种电压损失的纵向分布，建立了一维电化学反应理论模型，发现反应过程中形成的EN是控制Ni氧化和碳沉积的决定性因素。同时，研究团队从控制化学反应的源头出发，计算出不同反应条件(温度、阳极氧分压、阴极水分压和阴极总气体压力等)下的SOECs稳定运行的EN操作窗口，并绘制了相关热力学化学反应相图。最后，研究团队从实验上验证了上述理论分析结果。本工作揭示的Ni氧化和碳沉积的起源可以扩展到多相催化的其他领域，有利于反应条件优化，例如，选择合理的操作温度窗口、压力、原料气组成等。此外，本工作也有利于催化剂微结构设计，可通过改变催化剂表面以抑制有害的反应动力学或调节催化剂表面附近的局部气氛。
相关研究成果以“Mapping a thermodynamic stability window to prevent detrimental reactions during CO2 electrolysis in solid oxide electrolysis cells”为题，于近日发表在Applied Catalysis B: Environmental上。该工作第一作者是我所博士后胡世庆。上述工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、我所创新基金等项目的资助。(文/图 胡世庆)
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